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【引言】

自160多年前Bequerel等人發(fā)表了基于p型Cu₂S和n型Cu-Ni-Zn合金的30 leg TEG概念驗(yàn)證的實(shí)現(xiàn)以來，熱電發(fā)電機(jī)（TEG）已經(jīng)達(dá)到了相當(dāng)高的技術(shù)成熟度（TRL）。然而，盡管這一早期發(fā)展，這種可再生能源用得卻不多。造成這種情況的主要原因是（i）三甘醇的低效率，（ii）制造成本，以及（iii）所基于的熱電材料的成本。解決后一個(gè)問題的一個(gè)辦法是尋找新的碲材料，基于非關(guān)鍵元素，最好是以礦物的形式自然存在。四面體是這類新材料的原型，它最近被證明具有很高的TE性能。

【成果介紹】

為了降低熱電半導(dǎo)體CoSbS的熱導(dǎo)率，我們有意在其結(jié)構(gòu)中引入原子無序。密度泛函理論（DFT）的計(jì)算結(jié)果表明，由于點(diǎn)缺陷的形成能較低，用硒取代硫在實(shí)驗(yàn)上很容易實(shí)現(xiàn)。因此，具有0≤x≤1的CoSbS_1−xSe_x復(fù)合物通過固相反應(yīng)合成了。在Linseis的LSR-3裝置上，在340K～733K氦氣氛下測(cè)量了電阻率和Seebeck系數(shù)。除了預(yù)期的半導(dǎo)電的副鈣鈦礦相外，我們還觀察到了半金屬鈣鈦礦相的出現(xiàn)，這在實(shí)驗(yàn)上是從未報(bào)道過的。這種交叉施肥的理論和實(shí)驗(yàn)方法使我們能夠降低50%的熱傳導(dǎo)率的副鈣鈦石，因此達(dá)到zT = 0.62在730K。這使得這個(gè)全新的CoSbS_1−xSe_x合金在熱電應(yīng)用中的進(jìn)一步優(yōu)化和潛在應(yīng)用是非常有吸引力的。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1：CoSbS_1-xSe_x的溫度相圖。理論上的考慮表明存在混溶間隙。單相區(qū)由低合金濃度下的CoSbS_1-xSe_x（Pbca合金）和高合金濃度下的CoSbS_1-xSe_x（Pnm2₁合金）組成。

圖2：CoSbS_1-xSe_x合金室溫X射線衍射圖。X在0到1之間變化。僅顯示相對(duì)強(qiáng)度大于10%的峰。

圖3：作為名義硒含量函數(shù)的相對(duì)單位細(xì)胞體積V/V₀的演變。

圖4：Te摻雜CoSbS_1-xSe_x的電子輸運(yùn)性質(zhì)（a）塞貝克系數(shù)，（b）電導(dǎo)率，（c）功率因數(shù)，作為x和測(cè)量溫度的函數(shù)。

圖5：摻碲CoSbS_1-xSe_x的熱輸運(yùn)性質(zhì)（a）晶格熱導(dǎo)率與溫度的函數(shù)關(guān)系，（b）總熱導(dǎo)率的電子貢獻(xiàn)與溫度的函數(shù)關(guān)系。

圖6：摻碲CoSbS_1-xSe_x的zT與x和測(cè)量溫度的函數(shù)關(guān)系

圖7：相對(duì)參數(shù)a/a₀、b/b₀、c/c₀和V/V₀隨溫度的變化（a）副鈣鈦鐵礦，（b）鈣鈦鐵礦。

【結(jié)論】

結(jié)果表明，硫硒合金化是降低CoSbS-CoSbSe體系總導(dǎo)熱系數(shù)的有效方法。這種合金化可能在硫系位置上引起重要的原子無序，進(jìn)而導(dǎo)致有效的聲子散射機(jī)制。另一方面，由于S和Se是等電子的，這種合金化對(duì)電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響很小，除了Se_Sb n摻雜點(diǎn)缺陷的出現(xiàn)外。通過這種方法，我們可以提高約35%的熱電性能（zT），這表明這類化合物具有很強(qiáng)的發(fā)展?jié)摿?。最后，我們要?qiáng)調(diào)的是，這項(xiàng)研究清楚地說明了理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量之間的交叉作用如何能夠增加對(duì)復(fù)雜材料系統(tǒng)的理解，并加速識(shí)別和優(yōu)化與專用應(yīng)用相關(guān)的化合物。

• 塞貝克系數(shù)/電阻測(cè)試儀

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